李秋芳，刘翠棉，丁学英，李 粟，曹仁杰，谷金峰，王 杨
1.石家庄市环境监控中心，河北 石家庄 050022 2.石家庄市环境预测预报中心，河北 石家庄 050022 3.河北师范大学地理科学学院，河北 石家庄 050024 4.河北省环境变化遥感识别技术创新中心，河北 石家庄 050024 5.环境模拟与污染控制国家重点联合实验室，北京 100871
随着工业化、城市化快速发展，城市人口集聚、交通拥堵、资源短缺和环境污染等问题逐渐突出[1-4]。粗放式的快速城市化使生态环境愈加敏感与脆弱，其中大气污染形势尤为严峻。NO2作为PM2.5和O3的前体物质之一，是影响城市空气质量的重要污染物[5-8]。大气中NO2不仅影响植物的生长与代谢，而且被证明与人类呼吸道疾病、肾脏病、糖尿病和眼表疾病等存在关联，对人类健康构成严重威胁，已引起广泛关注[9-12]。
学术界关于NO2污染问题的研究主要涉及时空分布特征[13-15]、溯源解析[16-17]和驱动力研究[18-20]等方面，此外学者们还对近年来NO2的减排成效进行了验证，提出了多项快速缓解NO2污染的防控措施[21]。在数据方面，目前主要运用空气质量监测站数据和OMI卫星遥感数据探讨NO2污染时空分布特征和空间异质性。传统的地基观测多以国控站和省控站监测数据为主，但国控站和省控站集中分布在城市主城区和县(市、区)的城区部分，不足以全面反映NO2污染的区域分布特征。遥感数据覆盖的地理范围较大，可以弥补传统地面监测中站点分布不足的问题，但卫星遥感反演的NO2柱浓度难以表征近地面NO2浓度的空间分布格局。研究尺度上，既包括国家尺度的NO2污染时空分布特征研究[22-26]，也包括京津冀地区、粤港澳大湾区等区域单元的研究[27-30]。在城市单元的研究中，对北京、天津等[31-34]研究较多，对石家庄市NO2污染特征的研究较少，部分研究仅采用了国控站或省控站数据[35-36]，不足以全面反映石家庄市的NO2浓度空间分布特征。
石家庄市作为河北省省会，是“2+26”京津冀大气污染传输通道城市之一。自2013年《大气污染防治行动计划》实施以来，石家庄市所有燃煤电厂安装了脱硫、脱硝及除尘设施，实现了超低排放，实施了机动车限号等交通管控措施，车流量得到了严格的限制，“压煤、抑尘、控车、迁企、减排、增绿”等一系列大气污染防治措施使石家庄市空气质量得到很大改善。但是，与国内其他省会城市相比，石家庄市污染物浓度仍处于较高水平，是全国污染最严重的城市之一，空气质量不容乐观。目前，对石家庄市大气污染状况的研究多关注颗粒物[37-39]，对NO2等气态污染物的研究还鲜有报道。笔者基于石家庄市261个空气质量监测站NO2监测数据，运用GIS技术对全市NO2时空分布特征进行研究，为石家庄市开展大气污染精细化管控研究提供参考。
1.1 数据来源
石家庄市在2017年之前仅发布国控站和省控站空气质量监测数据，2017年8月在石家庄市261个乡镇或街道(以下简称乡镇)均设置了空气质量监测站(包括8个国控站、12个省控站、241个乡镇站)，监测数据代表所在乡镇污染物浓度，是考核乡镇环境空气质量的数据依据，实现了全市域大气监测全覆盖，见图1。2018年1月1日起，261个乡镇的空气质量监测数据实时对外发布，为进一步研究石家庄全市域大气污染状况奠定了基础。笔者选取261个乡镇空气质量监测站数据，研究时段为2018年1月1日—12月31日。
图1 石家庄市261个空气质量监测站分布情况Fig.1 The distribution of air quality automaticmonitoring stations in Shijiazhuang
主城区及17个县(市、区)2018年气象数据来源于国家或省级气象观测站的气象要素逐日数据，包括石家庄市的日平均温度、相对湿度、平均风速及平均大气压。分析所用污染源信息来源于石家庄市第二次全国污染源普查数据，国民经济和社会发展统计数据来源于《石家庄统计年鉴(2019)》，资料文件均通过严格的质量控制和检查。
1.2 研究方法
基础数据为261个空气质量监测站NO2小时质量浓度，数据统计按照《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)和《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663—2013)执行，各点位NO2质量浓度日均值(即24 h平均值)为点位一个自然日24 h平均质量浓度的算术平均值。根据日均值求得月均值、采暖期值、非采暖期值、年均值等。NO2评价标准执行《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中关于NO2质量浓度的二级标准(即NO2质量浓度超过80 μg/m3为日评价指标超标，超过40 μg/m3为年评价指标超标)。
根据石家庄市行政区划，石家庄市辖8区13县(市)，包括主城区的长安区、桥西区、新华区、裕华区，以及藁城区、鹿泉区、栾城区、正定县等其他17个县(市、区)，具体见图1。该研究将主城区及17个县(市、区)辖区内乡镇NO2小时质量浓度的算数平均值作为该地NO2小时质量浓度。
采用ArcGIS软件中克里金插值法对石家庄市NO2质量浓度进行空间分析。261个空气质量监测站数据可以准确描述各乡镇的NO2质量浓度，但分析结果局限于各站点，通过插值可以模拟石家庄市域范围内NO2空间分布特征。应用ArcGIS中普通克里金插值法对261个点位NO2质量浓度值进行空间插值，通过模拟年度、月度、采暖期、非采暖期等不同时段NO2质量浓度的空间分布，揭示石家庄市NO2污染的时空分布差异。
统计学中，标准偏差用于衡量一组数据中各值与算术平均值的偏离程度或一组数据的分散程度。污染物浓度的标准偏差可用来表述该项污染物浓度的波动性：标准偏差越大，表明监测数据与浓度均值的差异越大，污染物稳定性越差；
反之，稳定性强[40-42]。研究中261个乡镇地理环境和污染源状况存在差异，NO2污染水平也不同，即“波动基础”不同，难以进行乡镇间的对比。因此，笔者以相对标准偏差来表征NO2质量浓度的波动性，揭示不同乡镇NO2稳定性差异。在SPSS软件中计算各乡镇NO2日均质量浓度的相对标准偏差，NO2与各气象因子的相关性采用软件中Spearman相关性分析来评价。
2.1 NO2年污染水平
2018年261个乡镇NO2年均质量浓度范围为11～68 μg/m3，有125个乡镇NO2年均质量浓度超国家二级标准，超标率为47.9%。按日均质量浓度统计，有49个乡镇全年NO2日均质量浓度均达到国家二级标准，其余212个乡镇日均质量浓度超标率为0.3%～27.2%。NO2年均值插值结果及日均值超标率分布情况见图2。
图2 NO2年均质量浓度空间分布Fig.2 Spatial distribution of annualconcentration of NO2
石家庄市NO2在主城区浓度较高，周边县(市、区)浓度较低，呈主城区向周边县(市、区)辐射的圆环形带状分布特征。污染重心主要集中在主城区与栾城区、藁城区、鹿泉区和正定县的大部分区域，这些区域NO2年均质量浓度几乎全部超过国家二级标准；
西北部和西南部的山区污染最轻，年均质量浓度低于国家二级标准。日均值超标率高的乡镇也集中于主城区，周边县(市、区)的日均值超标率较低，尤其是西北部和西南部的乡镇，NO2日均值基本无超标现象。
采暖期和非采暖期261个乡镇NO2年均质量浓度插值结果及日均值超标率分布情况见图3和图4。
图3 采暖期NO2质量浓度空间分布Fig.3 Spatial distribution of NO2 in heating period
图4 非采暖期NO2质量浓度空间分布Fig.4 Spatial distribution of NO2in non-heating period
NO2污染空间分布与年均值分布特征基本一致。采暖期NO2污染程度和超标率明显严重于非采暖期，污染重心和日均值超标率较高的乡镇主要集中于主城区和相邻县(市、区)。采暖期261个乡镇NO2年均质量浓度范围为16～97 μg/m3，有210个乡镇NO2年均质量浓度超国家二级标准，超标率为80.5%。按日均质量浓度统计，有54个乡镇全年NO2日均质量浓度均达到国家二级标准，其余207个乡镇日均值超标率为0.8%～55.2%。非采暖期261个乡镇NO2年均质量浓度范围为8～54 μg/m3，有76个乡镇NO2年均质量浓度超国家二级标准，超标率为29.1%。按日均质量浓度统计，有96个乡镇全年NO2日均质量浓度均达到国家二级标准，其余165个乡镇日均值超标率为0.4%～16.9%。与采暖期相比，非采暖期261个乡镇NO2年均值超标率降低了51.4个百分点，全年NO2日均质量浓度均达到国家二级标准的乡镇增加了42个。
2.2 NO2污染的月变化
2018年1—12月NO2月均质量浓度插值结果见图5。
图5 NO2质量浓度月度空间分布Fig.5 Spatial distribution of monthly NO2 concentrations
从污染程度来看，1—3月、10—12月NO2污染较重，这些时间段基本为石家庄市的采暖期，4—9月NO2污染较轻，为石家庄市的非采暖期，说明燃煤对NO2质量浓度有一定的贡献。NO2污染程度的月变化与王帅等的研究结果一致[36]。表1展示了NO2质量浓度月分布情况。根据表1，1—12月261个乡镇NO2月均质量浓度的平均值均超过国家二级标准，11月平均值最大(56 μg/m3)，其次为12月(53 μg/m3)和1月(52 μg/m3)。月均质量浓度平均值最小的为7月(22 μg/m3)，其次为8月(24 μg /m3)和6月(29 μg/m3)。261个乡镇NO2月均质量浓度最大值出现在1月(长安区桃园镇：167 μg/m3)，最小值出现在8月(平山县的蛟潭庄镇、上观音堂乡、营里乡和赞皇县的嶂石岩镇：4 μg/m3)和9月(平山县的合河口乡：4 μg/m3)。从NO2逐月污染程度可以看出，1、11、12月的NO2浓度最高，峰值出现在1月，是石家庄市NO2削峰治理的重点时期。
表1 NO2质量浓度月分布Table 1 Monthly distribution of NO2 concentrations μg/m3
从污染空间分布来看，1—12月NO2质量浓度均表现为“市区高、周边低”的圆环形带状分布，与年均值空间分布(图2)基本一致。逐月变化中，西北部和西南部的山区为NO2浓度较低的区域，主城区及相邻县(市、区)为浓度较高的区域，月度间NO2质量浓度的空间分布特征无明显差异。采暖月份中261个乡镇NO2污染程度的空间差异明显大于非采暖月份，1月 261个乡镇NO2月均值的最大值和最小值之差最大，相差153 μg/m3，其次为12月，相差111 μg/m3。6—8月NO2污染程度的空间差异较小，污染最重乡镇和污染最轻乡镇的PM2.5月均质量浓度差也较小。从NO2逐月污染空间分布可以看出，全年各月主城区与栾城区、藁城区、鹿泉区和正定县的NO2浓度均较高，是石家庄市NO2削峰治理的重点区域。
2.3 NO2污染的日变化
图6为石家庄市各区域NO2小时质量浓度的日变化曲线。
图6 NO2质量浓度日变化Fig.6 Daily variation of NO2 concentrations
研究表明，石家庄市NO2质量浓度日变化低值集中在12：00—18：00[43]。根据图6，上午09：00左右NO2质量浓度开始大幅下降，13：00—17：00保持较低水平波动变化，18：00开始大幅回升，22：00至次日02:00为全天NO2浓度最高的时段，03：00—08：00一直保持在较高的水平，与聂赛赛等[43]的研究结果基本一致。整体来看，主城区及17个县(市、区)NO2日变化呈现单峰型分布，峰值出现在夜间，但部分县(市、区)NO2在03：00—08：00出现明显的小高峰。藁城区在06：00、深泽县在06：00—07：00、晋州市在07：00、平山县和元氏县在07：00—09：00、井陉矿区和赞皇县在08：00—09：00、井陉县在09：00均出现了峰值，但夜间峰值浓度明显高于上午的小高峰。早上的峰值与交通早高峰时段比较一致，上午09:00之前机动车等交通工具排放的污染物较多，是NO2重要的贡献源。09：00之后NO2浓度下降，一方面由于NO2被大气中增加的O3光化学反应消耗，另一方面随着大气流动性的增强，近地面NO2扩散稀释速度较快，在15：00左右出现谷值。17：00后下班高峰产生大量汽车尾气，NO2浓度再次升高，夜间NO和O3反应生成NO2，而NO2与O3的光解反应停滞，是夜间峰值出现的重要原因。
NO2日变化在不同区域整体呈“高-低-高”的变化趋势，但区域差异明显。主城区及17个县(市、区)NO2质量浓度夜间高于白天，主城区、鹿泉区、正定县、藁城区、栾城区、无极县、深泽县、晋州市、赵县、高邑县、新乐市、井陉矿区等NO2质量浓度昼夜差异较大，元氏县、井陉县、灵寿县和行唐县NO2质量浓度昼夜差异较小，平山县和赞皇县NO2质量浓度全天变化平缓，昼夜差异最小。
2.4 NO2稳定状况分析
261个乡镇NO2日均值的相对标准偏差计算结果见图7。根据图7，NO2相对标准偏差空间分布与污染程度空间分布有很好的耦合性，整体表现为NO2污染较重的区域相对偏差较小，稳定性较好；
污染较轻的区域相对偏差较大，稳定性较差。
图7 NO2相对标准偏差计算结果Fig.7 The relative standard deviation ofdaily NO2 concentrations
NO2相对标准偏差大的乡镇集中在西部地势较高的山区及主城区部分乡镇。西北部和西南部山区的乡镇NO2质量浓度平均水平较低但相对标准偏差大，说明这些区域NO2污染波动较大，说明本地一次污染过程对NO2质量浓度的影响较大。NO2相对标准偏差小的乡镇集中在主城区及相邻县(市、区)的平原地区，这些区域NO2浓度较高且相对标准偏差小，稳定性相对其他区域较好，说明这些区域氮氧化物贡献源具有时间序列上的稳定性，而一次污染过程带来的影响相对稳定性差的区域要弱。长安区的谈固街道、长丰街道、桃园镇和新华区的新华路街道，以及桥西区的东风街道，这5个区域的NO2浓度全年处于较高水平，且相对标准偏差大，波动较大，说明这些区域受氮氧化物排放等的影响较大，属于敏感区域，在某些时段极易出现NO2高污染状况。
3.1 气象因素分析
研究表明，大气中NO2质量浓度受多种气象因素的综合影响，与气象因素存在不同程度的相关性。以县(市、区)为统计单元，在SPSS中分析NO2日均质量浓度与温度、湿度、风速、大气压的相关性，结果见表2。根据分析结果，NO2与温度的相关性最高，呈显著负相关，在主城区及17个县(市、区)的相关系数均通过了0.01显著水平检验。温度会通过影响大气层结构的稳定度使近地层对流运动加剧，有利于NO2等污染物的扩散，也会通过影响光化学反应效率直接影响NO2浓度。
湿度通过影响大气物理化学过程来影响NO2质量浓度，空气湿度较大时，不利于NO2等污染物的扩散，而较大湿度环境会促进气溶胶的二次生成和长大，导致NO2积累。该研究中，除井陉矿区、栾城区、元氏县和赞皇县未通过显著性检验外，主城区与其余13个县(市、区)的NO2与相对湿度均呈显著负相关。
风速主要通过影响污染物的输送和扩散来影响浓度，除栾城区未通过显著性检验外，主城区与其余16个县(市、区)的NO2与风速均呈显著负相关，但主城区不如县(市、区)明显。
表2结果显示，主城区和多数县(市、区)NO2与气压呈正相关，井陉矿区、灵寿县、鹿泉区等5个县(市、区)未通过显著性检验。低气压时气流的垂直运动大，有利于NO2等污染物的扩散，高压控制下的大气层相对稳定，输送和扩散条件差，易发生污染物浓度积累。
表2 NO2与气象要素之间的相关性Table 2 Correlation coefficients between the NO2concentration and the meteorological factors
该研究结果表明，石家庄市NO2与气象因素的相关性整体表现为NO2日均质量浓度与温度、湿度、风速成负相关，与大气压呈正相关。与NO2相关性最大的为温度，其次为风速和大气压，NO2与湿度的相关性最小。
2018年石家庄市气温偏高，但降水偏少、静稳天气指数高、大气环境容量低，对空气质量整体不利，污染扩散气象条件月际差异明显，是导致NO2浓度月差异的主要因素之一。2018年石家庄市平均气温为14.6 ℃，比历年平均值偏高0.7 ℃。其中6—8月平均气温为28.1 ℃，与上年同期相比偏高1.3 ℃，光化学反应条件偏强。而1—2月和12月采暖季温度则明显偏低，特别是12月温度与上年同期相比偏低2.6 ℃，比常年值偏低1.5 ℃，天气寒冷导致燃煤量增大。年平均相对湿度为53%，与 2017 年(54%)接近，但不同月份差异明显，1—2 月、6 月和9—10 月与上年同期相比偏小，其余月份与上年同期相比则偏大。年平均风速为1.8 m/s，其中11—12月平均风速仅为1.5 m/s，与上年同期相比偏小0.4 m/s。小风日数较多，扩散有利日数共125 d，12月仅8 d，大气水平扩散能力明显较差。2018年平均静稳天气指数为10.7，特别是3—4月和11—12月明显偏高，综合污染扩散气象条件较差。年平均混合层高度为1 231 m，其中1—2月、6月和9—10月平均混合层高度与上年同期相比偏高，但其他月份均偏低，垂直扩散气象条件不利。年平均大气环境容量为255 t/(km2·a)，除2—4月和6月外，其余月份与上年同期相比偏低，其中11—12月与上年同期相比偏低35%，大气环境所能承纳污染物的最大能力较差。
3.2 社会经济因素分析
2018年石家庄市NO2质量浓度为50 μg/m3，在河北省11个设区市中仅低于唐山市，比全省平均水平高16.3%，比京津冀及周边地区NO2平均值也高16.3%[44-45]。近50%乡镇的NO2年均质量浓度超国家二级标准，除气象条件整体不利的客观因素外，NO2浓度偏高的主要原因是排放量高。空气中NO2的来源主要是自然源和人为源，研究表明对流层NO2来自人为因素的比例高达90%，城市化水平、地区生产总值、人口数量、民用汽车拥有量等是影响氮氧化物排放量的主要社会经济因素[23-24]，产业结构布局、能源消费构成、人口分布等因素的地区差异会导致NO2污染空间分布不均衡。
根据石家庄市第二次全国污染源普查数据，氮氧化物的排放包括工业源、生活源、集中式污染治理设施和移动源，排放总量约为189 831 t，其中移动源占比最大，达68.0%，工业源次之，占比为29.7%。2018年末石家庄常住人口为1 095.16万，比上年末增加7.17万，常住人口城镇化率为63.16%，比上年提高1.52个百分点。地区生产总值为53 750 885万元，发展速度为107.3%。民用汽车(包括三轮汽车和低速货车)保有量为277.7万辆，比上年末增长 12.0%，其中私人汽车保有量为246.1万辆，增长10.1%。民用轿车保有量为251.0万辆，增长11.1%，其中私人轿车为 235.8万辆，增长10.3%。石家庄市氮氧化物排放量大，人口数量、城镇化率、地区生产总值和机动车保有量的持续增长对NO2污染水平有直接影响。
石家庄市NO2平均质量浓度与社会经济因素数据见表3。在SPSS中计算NO2与人口密度、人均电力消费量、地区生产总值、第二产业占比和工业氮氧化物排放量的相关性结果分别为0.877、-0.196、0.505、-0.324、-0.174，其中NO2与人口密度相关性通过了0.01显著水平检验，与其余4项要素相关性不大。已有研究表明，NO2质量浓度与地区生产总值中第二产业占比呈正相关，与人均电力消费量呈负相关[23,26]。研究中NO2质量浓度最高的为市区，最低的为平山县，但人均电力消费量、第二产业占比、工业源氮氧化物排放量最高的均为平山县。相关性分析结果表明，NO2空间分布与这3项因素均未表现出明显的相关性，人均电力消费量、第二产业占比、工业源氮氧化物排放量对石家庄市NO2空间分布格局影响不大。该结果与已有研究结论不一致的原因，一是城市尺度范围内社会经济要素的区域差异较小，对污染空间分布的影响作用小；
二是石家庄市氮氧化物排放量中移动源的占比最大，车流量对NO2质量浓度的升高有显著影响，统计年鉴中未分县(市、区)对移动源进行统计，NO2空间分布与县(市、区)移动源的氮氧化物排放量理应存在显著相关性；
三是石家庄市位于山西台地和渤海凹陷之间的接壤地带，地形西高东低，呈“避风港”式，这种地形容易导致NO2等污染物因扩散困难而集聚。此外，西高东低的地形通过影响城市规划、商业选址、人口密度等间接影响NO2空间分布。
表3 石家庄市各区域NO2质量浓度与社会经济要素数据Table 3 The NO2 concentrations and socio-economic factors of counties(cities,districts) in Shijiazhuang
1)2018年石家庄市261个乡镇NO2年均质量浓度范围为11～68 μg/m3，47.9%乡镇NO2超国家二级标准限值。49个乡镇全年NO2日均质量浓度均达到国家二级标准，其余212个乡镇日均质量浓度超标率为0.3%～27.2%。
2)月变化分析结果显示，石家庄NO2质量浓度峰值在1月出现，1、11、12月污染最重，是石家庄市NO2削峰治理的关键时期。NO2日变化呈现单峰型分布，峰值出现在夜间22：00至次日02:00，但不同区域NO2质量浓度昼夜差异明显。
3)空间分布上，主城区NO2质量浓度高于周边县(市、区)，NO2总体呈圆环形带状分布。各月NO2空间分布特征与年均值基本一致。采暖期不同乡镇间NO2质量浓度差异明显大于非采暖期。主城区与栾城区、藁城区、鹿泉区、正定县是NO2重点管控区域。
4)稳定状况分析结果表明，污染较重的区域NO2质量浓度的相对偏差较小，稳定性较好；
污染较轻的区域相对偏差较大，稳定性较差。
5)NO2日均质量浓度与温度、相对湿度、风速呈负相关，与大气压呈正相关，气象条件的月际差异是导致NO2质量浓度月变化的重要因素，石家庄市地形、人口密度和机动车排放等是NO2质量浓度空间格局形成的主要驱动因素。
6)采用克里金插值法对石家庄市261个空气质量监测站NO2质量浓度进行插值分析，与其他学者采用反距离加权插值对石家庄市国控站和省控站NO2质量浓度的插值结果相比，该研究结果中NO2空间分布特征更明显，更符合区域NO2污染现状。但石家庄市261个空气质量监测站分布疏密存在城乡差异，不同空间分析方法对插值结果的精度和不确定度等需要进一步研究。
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